近日,江苏大学能源与动力工程学院喷雾燃烧与能源利用团队王谦、戴礼明教授在《Combustion and Flame》期刊上发表题为“Study on the laminar combustion characteristics and NO formation of oxygen-enriched ammonia flames at elevated temperatures and pressures”的最新研究成果。王谦教授为论文第一作者,戴礼明教授为通讯作者。
【研究背景】随着“双碳”目标的持续推进,氨(NH3)因其不含碳元素、储运基础设施较为完善等优势,被认为是未来具有重要发展潜力的能源载体。然而,NH3本身具有较低的反应活性,表现为燃烧速率低、着火困难及火焰稳定性较差等问题,严重制约了其在高效燃烧设备中的规模化应用。目前,通过掺混H2或碳氢燃料提高NH₃燃烧反应活性是常见的强化途径,但该方法仍面临燃料成本、安全性以及潜在碳排放等问题。因此,探索无需额外引入含碳燃料的NH3燃烧强化方法具有重要意义。
富氧燃烧通过提高氧浓度、改善燃烧反应动力学条件,可有效促进NH3的氧化反应,为解决其低反应活性问题提供了一种具有潜力的技术途径。然而,目前针对富氧条件下NH3燃烧特性及NOₓ生成机制的研究仍相对有限,尤其是接近实际燃烧设备的高温、高压环境下,氧浓度变化对NH3燃烧速率、火焰稳定性及NO生成路径的影响尚缺乏系统认识。因此,有必要开展高温高压富氧条件下的NH3燃烧实验与详细化学动力学分析,系统揭示富氧条件下NH3燃烧强化及NO生成的内在机制,为富氧NH3燃烧技术的优化与工程应用提供理论依据。
【研究方法】本研究利用定容燃烧弹结合高速纹影成像实验平台,系统测量了不同初始温度、压力及富氧程度条件下NH3的层流燃烧速度。在此基础上,构建并开发了一套能够同时准确预测NH3层流燃烧速度(LBV)、着火延迟时间(IDT)及主要物种浓度的化学反应动力学机理。此外,采用虚拟气体方法解耦富氧条件下影响NH3层流燃烧速度的关键因素,并通过N元素标记方法区分燃料型NO(fuel-NO)与热力型NO(thermal-NO)的生成贡献,从而揭示富氧条件下NH₃燃烧强化及NO生成的内在机制。

图1. 定容燃烧弹结合高速纹影图像实验平台
【重要发现】
l 贫燃条件下NH3球形火焰更易发生传播失稳
图2展示了在298K、1atm、α=35% (O2% in oxidizer)和φ =0.7、1.0及1.4条件下球形NH3/O2/N2火焰的纹影图像。在火焰传播初期(Rf≤10 mm),所有当量比下的火焰均能平稳传播。当火焰半径达到20 mm时,对于φ=0.7和1.0的情况,火焰表面开始出现褶皱;相比之下,富燃料条件下的火焰(φ=1.4)即使在半径达到40 mm时,其表面仍保持平滑。这表明,在贫燃料条件下,NH3/O2/N2火焰比富燃料条件下的火焰更容易发生不稳定性。

图2. NH3/O2/N2混合气的自由传播球形火焰在不同当量比条件下的纹影图像
l 升温和富氧促进火焰稳定传播,而高压显著加剧火焰锋面失稳

图3. NH3/O2/N2混合气的自由传播球形火焰在不同初始温度,压力以及富氧程度条件下的纹影图像
图3a,c表现出了明显的浮力对球形火焰传播的影响,随着初始温度的增加(图3b)或是富氧程度的提高(图3d),层流燃烧速度提高而火焰展现出规则球形。初始压力的升高使得光滑的火焰面出现明显的褶皱,其随着压力的进一步升高,褶皱愈发明显,这意味着高压力下的球形火焰锋面传播过程更容易发生失稳。
l 机理可同时准确预测氨气LBV,IDT及中间组份浓度
本研究开发的化学反应机理与文献中常用的8种化学反应机理与实验结果的比较如图4所示,在不同工况下,不同的文献机理表现出的对实验结果的预测准确性存在波动,本文开发机理能够准确预测宽广工况范围内的LBV实验数据。

图4. 不同工况下NH3/O2/N2混合气的层流燃烧速度实验测量与计算数据,计算结果来源于本研究构建机理与文献机理
另外,本研究采用文献中的着火延迟时间和组分氧化曲线数据对开发的机理进行了进一步的验证。图5和图6分别展示了NH3/O2/N2/Ar混合气在不同的实验装置上测量得到的着火延迟时间数据,与机理计算结果的对比,可以看到本研究开发的机理能够准确地预测不同工况下的NH3/O2/N2/Ar混合气的着火延迟时间。NH3/O2/Ar混合气在不同温度条件下,在完全搅拌反应器中停留1.5s时关键组分NH3和NO的浓度曲线如图7所示,本研究开发的机理和文献中常用的几种机理比较可以看到本研究开发机理的预测能力优于大部分文献中的机理。

图5. 通过快速压缩机获得的NH3/O2/N2/Ar 混合气的着火延迟时间实验数据与机理计算结果。

图6. 通过激波管获得的NH3/O2/N2/Ar混合气的着火延迟时间实验数据与机理计算结果

图7. 基于NH3/O2/Ar混合气JSR实验数据机理验证
l 热效应主导NH3层流燃烧速度,升压后化学与输运效应逐渐增强
虚拟气体方法被用来解耦影响NH3/O2/N2混合气的层流燃烧速度的因素,包括热,输运和化学效应,如图8所示。热效应占主导地位,远高于其他两种因素,但随着压力的升高,化学和输运效应的影响增大,这可以归因于高压下高密度的可反应分子碰撞概率的提升。

图8. 热,输运和化学效应对NH3/O2/N2混合气的层流燃烧速度的影响。
l 燃料型NO主导NH3火焰区NO生成,高温促进燃料型NO向N2转化及热力型NO生成

图9. 燃料型NO(NO-NH3)和热力型NO(NO-N2)浓度
燃料型NO和热力型NO的排放计算结果如图9所示,在火焰区,燃料型NO远高于热力型NO,随着反应的持续进行,在高温作用下,燃料型NO向更稳定的N2反应而同时大量的N2也在高温作用下与O2发生反应生成热力型NO,直至达到平衡状态。随着初始温度的升高,平衡状态下燃料型NO的排放会下降而热力型NO的排放上升,NO排放总量上升;随着初始压力的升高,燃料型NO和热力型NO的排放都降低。(内容来源:喷雾燃烧与能源利用公众号)
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.combustflame.2026.115194
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